近日,新葡的京官网赵敏教授团队与哈尔滨工业大学马军院士团队、华侨大学邹景教授团队合作在国际著名期刊《Environmental Science & Technology》上在线发表了一篇题为《Removal of Sulfonamide Antibiotics in Peracetic Acid-Mediated Natural Polyphenol Systems via an Overlooked Polymerization Pathway: Role of ortho-Quinones》的研究论文。本研究以过氧乙酸(PAA)结合天然多酚原儿茶酸(PCA)为模型,探索了一种新颖的聚合途径去除磺胺类抗生素(SAs),揭示了邻位醌在污染物选择性去除中的关键作用,为开发抗干扰能力强、环境友好的高级氧化工艺(AOPs)提供了新策略。
水体中痕量有机污染物(如磺胺类抗生素,SAs)的有效去除是全球环境治理的重大挑战。传统高级氧化工艺(AOPs)依赖自由基(如羟基自由基和硫酸根自由基)降解污染物,但易受复杂水质干扰,且可能产生二次污染。本研究提出了一种基于过氧乙酸(PAA)和天然多酚(如原儿茶酸,PCA)的新型AOPs,利用原位生成的邻位醌通过聚合途径去除SAs,展现出强大的抗干扰能力和环境友好性。PCA/PAA体系在pH 5.0-8.0下对磺胺甲噁唑(SMX)去除率超过95%。对多种SAs(如磺胺甲噻唑、磺胺吡啶)均有高效去除(>90%),且对非磺胺类污染物具有选择性。同时,体系对复杂水体(如腐殖酸、无机离子、高盐度)表现出优异的抗干扰能力,在实际水样中SMX去除率仍超90%。同时研究表明,邻位醌是主要反应性物种,通过UPLC-QTOF-MS和UV-vis光谱确认其生成。自由基(如•OH、¹O₂、R-O•)和半醌自由基(SQ•⁻)作用微弱,通过EPR和猝灭实验排除其主要贡献。SMX通过聚合途径去除,电子从SMX转移至PCQ,形成低毒性寡聚物(Schiff产物,m/z=387.0520),DFT计算表明SMX的苯胺基团为主要反应位点。这些结果表明,PCA/PAA 系统通过邻苯醌主导的聚合途径高效、选择性地去除 SAs,减少了毒性并具有强抗干扰能力。
该研究由新葡的京集团35222vip赵敏教授与华侨大学邹景教授共同担任通讯作者。《Environmental Science & Technology》是环境科学和材料领域的权威期刊(中科院一区,IF=10.8),由American Chemical Society出版,是国际领先的环境科学与污染控制学术刊物。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.4c13612